Il SetValue che a te interessa accetta come argomenti il nome del valore e il valore vero e proprio. Esempio :
Dim rKey as RegistryKey
rKey = Registry.LocalMachine.OpenSubKey("Chiave")
rKey.SetValue("Sono una chiave", 50)
Io sono abituato a vedere scritta una cosa del genere, non so perchè tu abbia usato quel codice ma credo che sia anche sbagliato perchè tu non dichiari nessuna variabile di tipo RegistryKey. Ad ogni modo, prova a scrivere una cosa simile a quella che ho scritto io però con i valori che interessano a te.
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