Allora ti consiglio 2 alternative:
1° simile a quella che hai già fatto con la trasparencyKey ma imposti la proprietà "margin" a "0" e la proprietà "BorderStyle" a "None" sulla PictureBox
se la 1° non dovesse funzionare:
2° metti la tua immagine come "BackGroundImage" della form e poi imposti la proprietà "BackGroundImageLayout" come meglipo ritieni, in più per eliminare il bordo della form imposti anche "FormBorderStyle" a "None"
prova cosi, se non ottieni i risultati sperati dimmelo...
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